有序中孔炭的制備及其電化學性能

有序中孔炭的制備及其電化學性能

【中文摘要】 以煤炭液化副產物瀝青烯(A)、預瀝青烯(P)、及瀝青烯與預瀝青烯的混合物(M)為碳源,SBA-15為模板,采用模板法制備了有序中孔炭材料OMC-A、OMC-P及OMC-M。采用透射電鏡、X射線衍射、物理吸附等技術手段對產品的微觀形貌和結構進行了分析;在電化學工作站上測定了產品炭作為電極材料組裝電容器的電化學性能;探討了產品炭結構與其電化學性能的關系。結果表明以三種碳源為原料制得的中孔炭產品均為模板結構的反復制體,孔結構高度有序,具有較高的比表面積及比孔容,比表面積為542～843m2·g-1,比孔容為0.5～0.7cm3·g-1。由三種產品中孔炭作為電極材料組裝成超級電容器進行電化學性能測試,結果顯示均具有良好的電化學性能,在電解質為6mol·L-1的KOH溶液的三電極體系下,1mA的電流強度時,單電極質量比電容值均高于300F·g-1,其中OMC-M的比電容值最高,達到413F·g-1。通過調節模板合成條件,制備了具有不同孔尺寸的模板劑,并由此制得孔尺寸不同的炭材料,考察了規則結構中孔炭的孔徑尺寸對電化學性能的影響;改變炭化終溫制備了具有不同石墨化程度的中孔炭材料,考察了石墨化對電化學性能的影響。結果表明,材料的比表面積、孔道排列方式、石墨化程度和孔尺寸均為影響炭材料電化學性能的重要因素,在本文研究條件下,高比表面積有益于電容器比電容的提高,比電容值隨比表面積的增加而增加;孔排列有序度高,比表面積利用率高,有利于得到較高比電容值;石墨化程度的提高有利于電容器體系產生理想的電容行為;中孔炭材料孔徑在4nm時具有較高的比電容。

【英文摘要】 Asphaltene(A),preasphaltene(P),and the mixture of asphaltene and preasphaltene(M) extracted from coal liquefaction residue were taken as carbon precursors to synthesize ordered mesoporous carbons(OMCs).The OMCs of OMC-A,OMC-P and OMC-M were synthesized by template method,using SBA-15 as template.The microstructures of the carbons were studied by X-ray diffraction(XRD),transmission electron microscopy(TEM), and N2 adsorption.Electrochemical workstation was used to analyse the electrochemical characteristics of the capacitors assembled from the OMCs.The effect of pore structure on capacitance properties was discussed.The results show that the OMCs are all reverse replications of the template,and have highly ordered pore structures.The carbons have high specific surface areas and pore volumes,which range from 542～843m2·g-1 and 0.5～0.7cm3·g-1,respectively.The electrochemical characteristics of the capacitors from the OMCs were studied with 6mol·L-1 KOH as electrolyte in three-electrode system.The results indicate the excellent capacitance properties of the OMCs,of which the specific capacitances are above 300F·g-1 at the current intensity of 1mA.Among them OMC-M is as high as 413F·g-1.Ordered mesoporous carbons with different pore diameters were prepared by taking templates with various pore sizes,and the effect of pore size on capacitance properties was studied.Ordered mesoporous carbons with different graphitization degrees were produced by adjusting carbonization temperature and the impact of graphitization degree on capacitance properties was investigated.The results show all the specific surface areas,orderliness of pores,graphitization degrees,and pore sizes of the carbons have significant influence on their electrochemical characteristics:the specific capacitances were incrseased with the increase of the specific surface area;highly ordered pore structure leads to increasing utilizationon of specific surface area,which is benefical to improve specific capacitance;the increase of the graphitization degree results in the ideal electric double layer behavior;under the research conditions in this paper,the OMCs with pore diameter of 4nm have higher capacitances.

【中文關鍵詞】 瀝青烯; 預瀝青烯; 中孔炭; 模板法; 比電容
【英文關鍵詞】 Asphaltene; preasphaltene; mesoporous carbon; template method; capacitance
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摘要 4-5
Abstract 5
引言 8-9
1 文獻綜述 9-25
    1.1 瀝青烯、預瀝青烯 9-12
        1.1.1 瀝青烯及預瀝青烯的組成、結構和性質 9-11
        1.1.2 瀝青烯、預瀝青烯的應用 11-12
    1.2 中孔炭的研究進展 12-23
        1.2.1 中孔炭的制備方法 13-20
        1.2.2 中孔炭的性質及其應用 20-22
        1.2.3 中孔炭的電化學性質及其在超級電容器領域的應用 22-23
    1.3 本課題的研究目的及意義 23-25
2 基于瀝青烯、預瀝青烯的中孔炭的制備 25-34 
    2.1 實驗部分 25-29
        2.1.1 實驗原料及設備 25-28
        2.1.2 瀝青烯、預瀝青烯及其混合物的提取 28
        2.1.3 中孔炭的合成方法 28-29
        2.1.4 產品的表征 29
    2.2 結果與討論 29-34
        2.2.1 XRD分析 29-30
        2.2.2 TEM分析 30
        2.2.3 N_2吸附分析 30-33
        2.2.4 小結 33-34
3 產品中孔炭的電化學性能 34-42
    3.1 實驗部分 34-35
        3.1.1 實驗原料及設備 34-35
        3.1.2 電極的制備 35
        3.1.3 產品的電化學性能測試 35
    3.2 結果與討論 35-42
        3.2.1 循環伏安測試 35-37
        3.2.2 恒流充放電測試 37-40
        3.2.3 交流阻抗譜測試 40-41
        3.2.4 小結 41-42
4 中孔炭結構對其電化學性能的影響 42-55
    4.1 實驗部分 42-43
        4.1.1 實驗原料及設備 42
        4.1.2 中孔炭的合成 42-43
        4.1.3 電極的制備 43
        4.1.4 產品的表征 43
    4.2 結果與討論 43-55
        4.2.1 中孔炭的結構特征 43-47
        4.2.2 中孔炭的電化學性能 47-53
        4.2.3 小結 53-55
5 炭化終溫對中孔炭電化學性能的影響 55-65
    5.1 實驗部分 55
        5.1.1 實驗原料及設備 55
        5.1.2 中孔炭的合成 55
        5.1.3 電極的制備 55
        5.1.4 產品的表征 55
    5.2 結果與討論 55-65
        5.2.1 中孔炭的結構特征 55-60
        5.2.2 中孔炭的電化學性能 60-63
        5.2.3 小結 63-65
結論 65-66
參考文獻 66-73
攻讀碩士學位期間發表學術論文情況 73-74
致謝 74-75

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