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變濃度下沉積物中Cr形態及含量分析
引言
近年來，太湖流域的水質污染問題受到了社會各界的廣泛關注。沉積物作為水體的重要組成部分，是多種污染物質的主要歸宿地。其對防止水質污染、凈化水體、富集重金屬離子等方面有著重要意義。受到生物氣-水及水-沉積物界面的水里作用的影響，沉積物也是水體污染物質的釋放源。根據底泥沉積物調查結論[1,2]，太湖重金屬污染呈加重趨勢。其中，重金屬Cr 由于強毒性，致癌性，形態的多樣性，對水體、沉積物及生物有較強的危害[3,4,5]。影響沉積物污染物質重金屬的毒性效果的因素很多，其中與重金屬的含量、賦存形態和釋放機制密切相關。根據歐共體標準局（European Community Bureau of Reference，BCR）提出的三步提取法（BCR 法）[6]，沉積物中的重金屬形態可分為：酸溶態/可交換態，可還原態，可氧化態，殘渣態。不同形態的重金屬被釋放的難易程度不同，生物可利用性也不同。研究表明[7]酸溶態/可交換態、可還原態穩定性差，容易被生物體物吸收利用，容易溶出。而可氧化態和殘渣態穩定性強，不易釋放到環境中，對環境及生物的危害性也較小[8,9,10]。
根據已有文獻報道可知，對污染過程中重金屬在沉積物中的遷移轉化規律研究得較少。本研究模擬太湖流域的水質環境，通過向環境中添加不同濃度的外源Cr，并運用對比性強的BCR 法，對沉積物中的Cr 進行分析。探討外源Cr 在沉積物中的遷移轉化規律、以及Cr在沉積物中的分布特征。從而了解和掌握重金屬Cr 的毒理性質，在水體及沉積物里的存在形態。
1 材料和方法
1.1 試劑與裝置
實驗所需試劑包括：鉻、發煙硝酸、乙酸、超純水等。裝置采用一組共計四個有機塑料桶。實驗過程中，采到微波消解儀、加熱板、移液槍、坩堝等儀器，最終用電感耦合等離子發射光譜儀（ICP-OES）分析測量重金屬的形態及含量。
1.2 樣品采集
本實驗所需的底泥及上覆水樣均取自太湖，樣品采集后迅速保存在潔凈的聚乙烯塑料桶里，并保證裝滿以排除桶內空氣，加蓋密封保存在4℃環境里，防止水樣和泥樣受到氧化和污染，并在一周內進行實驗。
1.3 實驗方法
首先采用預實驗確定Cr 溶液對太湖內常見的底棲生物河蜆的半致死濃度，以此設計實驗泥水混合物的Cr 濃度分別為0mg/L(空白實驗)，1mg/L, 10mg/L 及20mg/L；此外增設一組對照實驗。用如下方法配置：取4 個塑料桶，依次編號為1，2，3，4。向桶中各加入500ml太湖沉積物，1000ml 太湖水,并依次加入0ml，167ml，375ml，666ml 鉻。使4 個塑料桶內的Cr 濃度分別為0mg/L，1mg/L，10mg/L，20mg/L。
然后將 4 個塑料桶靜置在實驗室陰暗干燥處，任Cr 離子自由擴散，3 天后，取樣進行測量。在4 個桶內分別取5-10ml 沉積物樣品，置于陰暗干燥處保存，等待處理。之后，將4 個泥樣轉移至離心管中離心（18000r/min, 15mins）待測。根據BCR 法對剩余泥樣進行四步處理，分別提取出酸溶態/可交換態鉻（B1）、可還原態鉻（B2）、可氧化態鉻（B3）與殘渣態鉻（B4），并用電感耦合等離子發射光譜儀（ICP-OES）進行測量，記錄實驗數據。
2 結果和討論
2.1 沉積物中 Cr 的總量分析
實驗中，變濃度下，沉積物中Cr 總量變化如圖1 所示。由可知隨著培養環境中Cr濃度的增加，沉積物中的Cr 溶液濃度呈逐漸遞增的趨勢。且濃度較小時（0~1mg/l），增長的趨勢較快，濃度較大時（大于10mg/l），增速有所減緩。表明隨著環境中Cr 濃度的增加，沉積物受到的Cr 污染越來越嚴重，對環境的影響也越來越大。
2.2 沉積物中各種 Cr 的提取形態分析
根據實驗數據可以繪制出不同濃度培養環境中各種形態的鉻的柱狀分布。由可以看出，隨著培養環境中鉻濃度的增加，各種形態鉻的總量逐漸遞增。
1mg/L 中可氧化態Cr 含量最高，可交換態Cr 含量最少，可還原態與殘渣態的Cr 相對平衡，可交換態與還原態Cr（生物可利用態）總和所占比例較其他濃度高，此狀態下，底泥的氧化還原電位改變時，重金屬Cr 會有溶出，對環境造成二次污染，重金屬穩定性較差，易釋放，易被生物吸收。
在 10mg/L 的Cr 溶液中，殘渣態Cr 含量最高，可交換態Cr 含量最少，可氧化態明顯多于可還原態，該狀態下，大部分重金屬是惰性的，較為穩定，氧化電位變化時，會有少量Cr 被氧化而溶出。
20mg/L 中可氧化態Cr 含量最高，殘渣態的Cr 也占有很大比例，可交換態Cr 含量最少，該狀態下的重金屬穩定較高，不易被生物體吸收。
在重金屬 Cr 濃度從1mg/L 增加到20mg/L 的過程中，各提取形態的分布趨勢不斷變化，可氧化態及殘渣態這兩個穩定性較強的形態始終占較大比例，生物可利用態所占比例較低。
隨著環境中Cr 濃度的增大，可還原態的Cr 所占比例大幅降低，導致生物可利用態從35.2%降至16.3%，Cr 越來越難釋放到環境中，但由于濃度基數的增長，生物可利用態的Cr 含量還是在不斷增加，越來越多的Cr 釋放到生物體內，對環境產生較大影響。
本研究通過 BCR 法，對沉積物中的Cr 的各種提取形態就進行了測量分析。在分析的過程中，研究沉積物中各種提取形態的含量比例的變化，并分析四種提取形態之間的相互轉換規律，著重注意生物可利用態的含量及變化趨勢，從而為將來水體內生物可利用態的鉻轉化為惰性形態的成熟轉化或處理技術提供實驗基礎。有別于普通的價態分析，BCR 法所提供的重金屬形態能夠更好的分析生物可利用態Cr，將重金屬產生的危害同生物及水體聯系起來。
3 結論
隨著培養環境中Cr 濃度的不斷增加，沉積物中富集的Cr 也越來越多。且可氧化態和殘渣態這兩個較穩定的Cr 占較大比例，生物可利用態Cr 所占比例下降較為明顯，但由于外源Cr 濃度的增大，沉積物中的含量還是有所增大，越來越多的Cr 被生物吸收利用，對環境和生物產生較大污染。
不足的是，由于實驗時間較短，外源Cr 對沉積物的長期影響有待深入研究。作為省級創新課題的前期研究成果，外源Cr 對水體、生物的影響亦有待進一步研究。
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[參考文獻] (References)
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